ACO entre en service en 1965 et produit ses premières collisions en 1967, après presque 2 ans de réglage complexe sous la direction de Pierre Marin. Avec une énergie allant de 250 à 550 MeV par faisceau, ACO est le premier accélérateur au monde, avec celui de Novosibirsk en Sibérie, à pouvoir effectuer des collisions électrons positons à une énergie suffisante pour provoquer leur annihilation. On pouvait ainsi créer et étudier de nouvelles particules, les mésons, qui jouent un rôle important dans la structure des noyaux atomiques. Son utilisation pour la physique des particules durera jusqu’en 1975, où il sera remplacé par le DCI (Dispositif de Collision dans l’Igloo) de 1,85 GeV.
ACO fut aussi le premier accélérateur européen ayant utilisé (en mode « parasite ») le rayonnement synchrotron, lumière très intense allant de l’infra-rouge jusqu’aux rayons X, pour des expériences de physique. En 1963, Yvette Cauchois fut la première chercheuse à vouloir utiliser ce rayonnement sur ACO, alors en construction, mais ce n’est qu’en 1971 qu’une première ligne de lumière sera installée. ACO sera transformé en source de lumière en 1975 et utilisé jusqu’en 1988 où il sera définitivement arrêté pour faire place aux sources de lumières modernes dont il est le précurseur.